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Alexandre, un malade mental qui rêve de détenir un pouvoir sans limite, a décidé de dominer la Terre entière. Pour cela, il veut dérober un gaz mis au point par les biologistes de l'armée américaine, qui annihile la volonté. Les agents de l'U.N.C.L.E, Napoleon Solo et Illya Kuryakin, vont le suivre jusqu'en Grèce pour essayer de le stopper dans son projet diabolique... Réalisé à partir des deux premiers épisodes de la saison 2 de "The Man From U.N.C.L.E." ("Des agents très spéciaux", 1964), "The Alexander The Greater Affair", parties 1 & 2. La sous-intrigue impliquant Yvonne Craig a été filmée spécialement pour le film et est le seul métrage substantiel qui n’est pas originaire de la version télévisée originale.