Adolescente, Laura Smet, fille de Nathalie Baye et Johnny Hallyday, découvre la comédie grâce aux cours de Raymond Acquaviva. Pendant l'été 2002, elle participe à l'Université Emergence, qui aide de jeunes réalisateurs à mener à bien leur projet : elle joue ainsi aux côtés de Kristin Scott Thomas dans le pilote d'Happy End, le film de Joo Jihong.Sur les conseils du cinéaste Olivier Assayas, Xavier Giannoli rencontre ensuite la jeune fille et lui offre l'un des deux rôles principaux des Corps impatients. Son interprétation puissante d'une femme atteinte d'un cancer lui permet de recevoir le Prix Romy Schneider ainsi qu'une nomination pour le César du Meilleur Espoir Féminin.En 2004, Laura Smet confirme son penchant pour les oeuvres sombres, s'illustrant au générique de La Femme de Gilles, réalisé par Frédéric Fonteyne, puis joue sous la direction de Claude Chabrol dans La Demoiselle d'honneur, où elle a pour partenaire Benoît Magimel.
Après avoir joué un personnage plus solaire, l'institutrice du Passager de l'été, l'actrice confirme qu'elle a du tempérament et de la personnalité, en interprétant la bouillonnante Caroline dans L'Heure zéro, adaptation d'un roman d'Agatha Christie par Pascal Thomas (2007), puis en rejoignant une autre légendaire famille de cinéma, le réalisateur Philippe Garrel et son fils Louis, dans La Frontière de l'aube.
En 2010, elle forme avec Marc-André Grondin un couple d'escrocs à la dérive dans le thriller Insoupçonnable de Gabriel Le Bomin, avant de tomber sous le charme de Yannick Renier dans Pauline et François de Renaud Fely.
Après quatre ans d'absence, Laura Smet revient en force en 2014 puisqu'elle est à l'affiche de pas moins de quatre films (Yves Saint-Laurent, 96 heures, Eden et Tiens-toi droite). L'année suivante, elle retrouve Jalil Lespert (qui l'avait dirigée dans le biopic sur le célèbre couturier) et Gérard Lanvin (son partenaire de 96 Heures) pour Premiers Crus qui se déroule dans le milieu viticole. En 2017, la comédienne incarne la petite amie de Benoît Magimel dans Carbone d'Olivier Marchal puis collabore avec sa mère Nathalie Baye via Les Gardiennes, nouveau film de Xavier Beauvois
