C'est auprès du collectif Kourtrajmé que la carrière d' Olivier Barthélémy débute, puisqu'il rejoint la structure durant les années 1990. Plusieurs courts métrages lui permettent d'exercer ses talents sous le pseudonyme de Bart. Il intègre ainsi le casting d'une série de courts métrages réalisé par Kim Chapiron, l'un des fondateurs de l'association : Les Frères Wanted lui permet de tenir l'un des rôles principaux aux côtés de Vincent Cassel dans une suite d'épisodes rocambolesques ou sombres ayant pour caractéristique le côté irrévérencieux et décomplexé.
Ces saynètes urbaines offrent un tremplin à ce jeune comédien qui est de l'aventure du passage de Chapiron du court au long lors de la sortie de Sheitan en 2005 dans lequel il retrouve Vincent Cassel. Ce film de genre, marqué par le cinéma d'horreur et par la culture urbaine affichée de leurs auteurs et acteurs, permet à Olivier Barthélémy d'élargir son audience. Il tourne ensuite pour Arte le téléfilm Vive la bombe dans lequel il incarne un jeune appelé pendant la guerre d'Algérie qui se retrouve exposé à une explosion atomique.
Les rôles physiques s'enchaînent, et le comédien prend part au polar Truands de Frédéric Schoendoerffer, ou encore à L'Ennemi public n°1 de Jean-François Richet, pour de brèves apparitions. En parallèle, Olivier Barthélémy intègre des séries télévisées comme La Commune, pour un rôle de policier revanchard, ou encore Paris : Enquêtes criminelles. Il revient au cinéma en 2010 avec un autre membre de Kourtrajmé, Romain Gavras, qui lui aussi passe au long, avec Notre jour viendra, dans lequel il tient le haut de l'affiche pour un rôle physique, là encore aux côtés de Vincent Cassel.
