Elle débute au cinéma dans "Stella" (1955) de Cacoyannis puis dans les films de celui qui deviendra son mari en 1966, Jules Dassin : "Celui qui doit mourir" (1956), "Jamais le dimanche" (1960), "Topkapi" (1964), "Phaedra" (1962). A partir des années 70, "la" Mercouri se lança dans la politique, menant un combat courageux contre la dictature. Contrainte à l'exil, elle put retourner en Grèce en 1974 et fut élue député en 1977 puis nommée ministre de la culture en 1981.